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地球信息科学学报 >

2021 , Vol. 23 >Issue 11: 1971 - 1983

DOI: https://doi.org/10.12082/dqxxkx.2021.210290

地球信息科学理论与方法

基于静风期污染物的PM2.5排放清单空间精细化方法

  • 钟雨桐 , 1, 2 ,
  • 韦晶 3, 4 ,
  • 郑月明 1, 2 ,
  • 阎福礼 , 1, *
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  • 1. 中国科学院空天信息创新研究院,北京 100094
  • 2. 中国科学院大学,北京 100049
  • 3. 北京师范大学 遥感国家重点实验室 全球变化与地球系统科学研究院,北京 100875
  • 4. 马里兰大学 大气与海洋科学系 地球系统科学跨学科研究中心, 马里兰 20740
*阎福礼（1973— ）,男,博士,副研究员,山东烟台人,主要从事灾害与环境遥感研究。E-mail:

钟雨桐（1995— ）,女,硕士生,吉林长春人,主要从事人居环境遥感研究。E-mail:

收稿日期: 2021-05-24

  要求修回日期: 2021-07-01

  网络出版日期: 2021-09-07

基金资助

国家重点研发计划项目(2018YFC0213600)

版权

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Spatial Refinement Method of the PM2.5 Emission Inventory based on the Quiescent Period Pollutant

  • ZHONG Yutong , 1, 2 ,
  • WEI Jing 3, 4 ,
  • ZHENG Yueming 1, 2 ,
  • YAN Fuli , 1, *
Expand
  • 1. Aerospace Information Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100094, China
  • 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • 3. State Key Laboratory of Remote Sensing Science, College of Global Change and Earth System Science, Beijing Normal University, Beijing 100875, China
  • 4. Department of Atmospheric and Oceanic Science, Earth System Science Interdisciplinary Center, University of Maryland, College Park, MD 20740, USA
*YAN Fuli, E-mail:

Received date: 2021-05-24

  Request revised date: 2021-07-01

  Online published: 2021-09-07

Supported by

National Key Research and Development Program of China, No(2018YFC0213600)

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摘要

有利气象条件之后的静风期,极大降低了PM2.5跨区域传输的影响,能够揭示本地源的排放状况。本文尝试性引入了静风期污染物分布揭示本地源排放特征的概念,提出了一种基于遥感数据的PM2.5排放清单空间精细化方法：首先,利用 MODIS MCD19A2反演的ChinaHighPM2.5数据,构建高时空分辨率PM2.5数据融合方法;然后,构建唐山市有利气象条件之后的静风期污染物遴选方法（合理风向和风速：有利气象条件为东风,地面10 m高度风速大于3 m/s,其他风向,持续的较大风力5~10 m/s;静风期风速小于1.5~2.0 m/s）;其次,基于遴选的静风期PM2.5数据分配MEIC清单中的PM2.5总排放量,同时对比传统插值方法：基于GDP、人口密度、路网、土地利用类型数据,实现清单各污染源PM2.5的1 km×1 km空间分配;最后,利用WRF-CMAQ模拟数据和地面台站实测数据进行真实性检验。研究结果表明：① PM2.5数据填补融合方法能够有效提高PM2.5监测数据的时空分辨率,且与地面监测值显著相关（R2=0.94,RMSE=4.64 µg/m3,NMB=2%,NME=7%）;② 引入有利气象条件后的静风期概念,提出了静风期污染物的遴选方法,有效降低了PM2.5跨区域传输的影响,更好地反映了本地源排放的空间分布特征;③ WRF-CMAQ模拟方法的精度验证结果表明,该方法较传统面积插值法NME降低7%,NMB降低10%,RMSE降低1.54 µg/m3,R2提高11%。该方法为排放清单的空间精细化提供了新的研究思路。

关键词： 大气污染; 排放清单; 空间精细化; 静风期; PM2.5; 卫星遥感; 真实性检验; 跨区域传输

本文引用格式

钟雨桐 , 韦晶 , 郑月明 , 阎福礼 . 基于静风期污染物的PM2.5排放清单空间精细化方法[J]. 地球信息科学学报, 2021 , 23(11) : 1971 -1983 . DOI: 10.12082/dqxxkx.2021.210290

Abstract

The quiescent period after favorable meteorological conditions greatly reduces the influence of PM2.5 transmission across regions, thus it can reveal emissions of local sources. In this paper, the concept of the pollutant distribution in the quiescent period is introduced to reveal characteristics of local source emissions. A spatial refinement method of the PM2.5 emission inventory based on remote sensing data is also proposed. Firstly, the high spatial and temporal resolution PM2.5 data fusion method was constructed using the ChinaHighPM2.5 data retrieved by MODIS MCD19A2. Then, the selection method of pollutants for the quiescent period after favorable meteorological conditions in Tangshan was established. The favorable meteorological condition is east wind, with a wind speed above 3 m/s at 10-m height. For other wind directions, it should be sustained strong wind, with a wind speed between 5~10 m/s. For quiescent period, the wind speed should be below 1.5~2.0 m/s. Furthermore, the total PM2.5 emissions from the MEIC Inventory were allocated based on the PM2.5 data of the selected quiescent period. At the same time, referring to the traditional interpolation methods, based on the data of GDP, population density, road network, and land use type, the spatial distribution of PM2.5 in each pollution sources of the inventory was allocated into 1 km×1 km grids. Finally, the simulation data of WRF-CMAQ and the measured data of ground stations were used in the validation. The results show that, firstly, the method of PM2.5 data fusion can effectively improve the temporal and spatial resolution of PM2.5 observational data, and it is significantly correlated with the observational data on the ground (R2=0.94, RMSE=4.64 µg/m 3, NMB=2%, NME=7%). Secondly, the concept of the quiescent period after favorable meteorological conditions is introduced, and the selection method of the quiescent period is established. The cross-region transmission of PM2.5 is effectively reduced, thus better reflecting the spatial distribution characteristics of local source emissions. Thirdly, the accuracy verification results based on WRF-CMAQ simulation method show that compared with the traditional area interpolation method, NME decreased 7%, NMB decreased 10%, RMSE decreased 1.54 µg/m 3, and R 2 increased 11%. This method provides a new idea for the spatial refinement of the emission inventory.

Key words： air pollutant; emission inventory; spatial refinement; quiescent period; PM2.5; satellite remote sensing; validation; transregional transmission

1 引言

大气污染是工业经济高速发展带来的负面产物。21世纪以来,我国大气污染问题集中爆发,不仅直接威胁国民身心健康,也对城镇生态文明建设及社会经济的可持续发展带来不利影响。各级政府响应人民呼声,部署蓝天保卫战。虽然大气污染防控效果显著,但部分地区存在粗暴执法、“一刀切”等问题,数量虽不多,但影响恶劣。生态环境部颁布了一系列空气质量科学管理政策,大气污染治理向“多排多限”、“不排不限”、“一城一策”、“一企一策”的差异化、精准化管理转变,这对PM2.5排放清单的精细化估算提出了更高的要求。因此,开展PM2.5本地源排放的空间精细化方法、计算方法、真实性检验方法等研究,不仅对城市管理科技水平的提升有益,而且对小尺度地区城市的环境质量建模和气候效应研究也具有重要的科学意义[1,2,3,4,5]。
目前全球生产了大量的清单产品,如美国国家排放清单NEI[6]、欧洲CORINAIR和EMEP系列排放清单[7]等;我国生态环境部制定的《大气细颗粒物（PM2.5）源排放清单编制技术指南（试行）》[8]主要使用调查、统计数据计算源排放清单,采用自下而上的实测调研方法。资料以点源数据为主,难以准确反映本地污染排放的二维空间分布,更难以反映时间上精确的污染排放变化;同时,面向地方或企业的调查易受人为主观干扰,存在数据失真现象。遥感监测数据具有客观、准确、快速、监测面积大、频次高的特点。遥感获取的是二维面状或三维立体数据,能够全面监测PM2.5排放的时空变化,具有显著的技术优势。目前,基于空间数据支撑的排放源清单空间化方法利用了POI[9]、GDP[10]、人口密度格局、土地利用类型、路网车流[11]等数据,具有一定的应用价值。然而,这些指标只能大致反映污染源的分布情况,在空间精确性、时间波动性方面稍显不足：各类指标取自普查,缺乏时效性;企业的多地办公与污染排放口的位置存在空间偏离,一些集中的工业源排放分配到了其他区域[1];另外,部分调查数据取自统计年鉴,遗漏了中小企业的生产规模信息[5]。因此现有的PM2.5排放清单空间精细化方法,虽成效显著,但无法反映本地源排放的空间精准性、时间波动性。
PM2.5污染存在本地源排放和跨区域传输等叠加影响,难以准确厘定排放责任。比如在疏解非首都功能后,高污染企业外迁,北京仍遭受着严重的雾霾,这些污染主要来自华北地区的跨区域传输。如果将首都PM2.5污染的责任都归因于自身,简单地要求北京停工减排,将永远解决不了问题。“大风之后,雾霾尽消”,这一现象充分说明有利气象条件下,风能够同时吹走跨区域输送和本地源排放的细颗粒物;有利气象条件后的静稳气象,即静风天气,表现出细颗粒物浓度由极低值缓慢升高的现象,此时反映的是极大降低跨区域传输影响后,本地源排放污染物逐渐积累的过程,反映的是本地源排放的时空特点。因此,有利气象条件后的静风期遥感监测的污染物浓度,就是受跨区域传输影响最低,能反映本地源排放特点的监测数据。因此,本文引入有利气象条件后的静风期污染物的概念,以反映本地源排放瞬时空间分布特征的遥感监测数据作为大尺度PM2.5排放清单空间精细化的分配指标,能够更加科学、准确地呈现本地污染源的空间排放规律。
空间精细化方法的精度验证,一般是采用气象模式WRF（The Weather Research and Forecasting Model）耦合空气质量模式CMAQ（Community Multiscale Air Quality）的方法。WRF模式由美国国家环境预报中心NCEP（National Centers for Environmental Prediction）和美国国家大气研究中心NCAR（The National Center for Atmospheric Research）等机构联合开发。CMAQ由美国环保局开发,考虑区域尺度对流层大气中的各种物理和化学因素以及不同物种间的反应与转化[12],能够较为准确地分析直接污染排放、次生污染的动态变化过程。众多学者利用WRF-CMAQ模型系统进行了污染物源解析[13]、区域传输[14]、业务预报[15]等方面的研究,效果显著。
本文基于遥感反演的PM2.5数据,结合台站逐小时监测数据,探讨了高时空分辨率PM2.5数据信息融合方法;构建了有利气象条件后的静风期污染物的概念和遴选方法;利用静风期污染物数据实现清华大学MEIC[16,17]（Multi-resolution emission inventory for China）清单（ http://www.meicmodel.org/）的PM2.5空间分配,同时利用传统面积插值方法作为对照;利用WRF-CMAQ对实验区唐山市进行模拟,结合地面台站数据检验模拟精度。该方法较现有的空间分配方法更为客观,以污染物遥感监测的高空间、高时相分辨率,进一步提升PM2.5排放清单的空间精准化和时间动态化技术优势,降低现有方法所致的时空不确定性,为小尺度城市或地区PM2.5污染防治提供科学决策依据。

2 技术路线及研究方法

2.1 技术路线

遥感观测数据具有高空间分辨率,地面台站数据具有高时间分辨率,将二者相结合能够有效获取有利气象条件后的静风期污染物数据,为大尺度PM2.5排放清单的空间精细化处理提供有效的空间分配参数。本文研究思路包括：首先基于MODIS MCD19A2反演的PM2.5数据,实现1 km、小时级的高时空分辨率PM2.5数据信息融合;然后引入并建立有利气象条件后的静风期污染物的概念和遴选方法;其次利用静风期PM2.5遥感监测数据对MEIC清单的PM2.5排放进行1 km×1 km空间分配;同时与基于多种特征参数的多源PM2.5排放空间分配的传统面积插值方法作对比;两者均采用合理的时间分配法确定各行业的排放权重;最后利用WRF-CMAQ模拟方法,结合地面台站数据进行精度检验及对比分析。基于静风期污染物的PM2.5排放清单空间精细化方法、真实性检验及对比分析的技术流程图如图1所示。
图1 基于静风期污染物的PM2.5排放清单空间精细化方法、真实性检验及对比分析技术流程

Fig. 1 Technical flowchart for the spatial refinement method of the PM2.5 emission inventory based on the quiescent period pollutant, validation and comparative analysis

2.2 研究方法

2.2.1 PM2.5数据填补融合方法
研究主要采用MODIS MCD19A2反演的ChinaHighPM2.5[18]数据作为静风期污染物的数据来源。受天气及反演算法的影响,气溶胶光学厚度数据普遍存在孔洞或大面积的缺失,基于遥感AOD数据产生的ChinaHighPM2.5数据集需要进行孔洞填补处理。同时,静风期污染物的选取以小时为单位,需要对填补后的逐日PM2.5数据进行逐小时插值,并利用地面台站PM2.5数据进行星地PM2.5浓度的信息融合。在卢乃锰等[19]智能型客观分析方法的基础上,利用地面台站监测数据和遥感观测数据进行点面信息融合,最终建立逐小时、1 km分辨率的PM2.5数据集。各网格点分析值由下式差值方程计算：
R i a = R i s + ∑ k=1 N P k R k o - R k s
式中：R表示PM2.5浓度;a表示计算分析值;o表示地面站观测值;s表示卫星反演估计值;i为网格点序号;k为监测站序号; P k是权重因子;N为地面监测站总数; R i a、 R i s分别表示第i个网格点的PM2.5计算分析值、卫星反演估计值; R k o、 R k s分别表示第k个地面站的PM2.5观测值及卫星反演估计值。
权重函数同时考虑格点与站点的距离r以及站点相对于格点的角度取向 θ。因此,权重系数 P k由距离因子 W r k ∑ j=1 N W r j N与角度因子均值 ∑ j=1 N W θ j N的乘积确定。权重函数 P k[19]由下式得出：
P k = W r k ∑ j=1 N W r j N ∙ ∑ j=1 N 1 W θ j N
W r j = 1 , r j ≤ 0.33 D 1 + r j / D - 0.33 - 3 , r j > 0.33 D
W θ j = 1 - cos θ j , θ j < π 2 , r j < r k , j ≠ k 1 , 其他
式中： P k是权重因子; r k表示站点k与格点i的距离; r j表示站点j与格点i的距离; D为站点平均距离; θ j为站点j、格点i、站点k连线的夹角; W rk、 W rj分别表示站点k、j与格点i的距离因子; W θj表示站点j、格点i、站点k之间的角度因子;N为地面监测站总数。
2.2.2 静风期污染物遴选方法
大气污染,一般是污染物跨区域传输和本地污染物排放的综合产物。要精确监测本地源排放的空间分布特征,就需要尽可能降低跨区域输送的大气污染影响,这是遥感精准监测本地源排放的重要基础。有利气象条件能够有效清除区域内的PM2.5,降低跨区域传输和本地PM2.5浓度,达到较高的空气质量水准;紧随有利气象条件之后的静风期（不利气象条件）,跨区域传输的外来PM2.5尚未到达/产生,台站、遥感实际监测到的PM2.5浓度主要体现了本地源排放的扩散和缓慢积累过程。这一静风期阶段监测到的PM2.5浓度数据可基本反映本地源排放的空间特征,这为排放源清单的高精度空间精细化提供了数据基础。
本文利用实验区气象台站连续观测的风速、风向等数据、PM2.5污染物浓度数据,分析和选定能反映本地源排放特征的静风期。具体的遴选方法如下：
（1）具备有利气象条件特征
定义有利气象条件为风力较大且风向合理时,有效降低本地PM2.5浓度的情况,即有利扩散条件。唐山市东部临海,无细颗粒物来源,跨区域输送的PM2.5主要来自西部、南部和北部地区。来源海上的风向在相对较低的风速下（地面10 m高度风速大于3 m/s[20]）也能较好地清除原有的PM2.5;其他风向时段,需要持续数小时,且具有较大的风力（5~10 m/s）才能有效清除跨区域污染的影响,因为短时间的大风可能会加重区域输送的影响。
（2）污染物浓度降低时段特征
有利气象条件下,污染物浓度迅速下降阶段（图2时段①）,该时段能极大地清除PM2.5跨区域的影响,甚至极大降低本地污染的影响,达到很高的空气质量标准。
图2 空气监测站PM2.5与气象监测站风速对比

注：① 表示有利气象条件;② 表示静风期（不利气象条件）。

Fig. 2 Comparison between PM2.5 of air observational stations and wind speed of meteorological observational stations

（3）污染物浓度升高时段特征
定义不利气象条件为风速较低,本地PM2.5无法迅速消散的情况,即不利扩散条件。紧随着有利气象条件之后的静风期,形成不利气象条件（地面 10 m高度风速小于1.5~2.0 m/s[20]）,该期间本地PM2.5逐渐累积（图2时段②）,而跨区域输送还没有或影响还很小。该时段的污染物代表了本地源排放的空间分布特征。
按照以上条件筛选了3个静风期：2016年11月15日19:00,2017年4月22日23:00和2017年5月5日22:00。本文基于静风期污染物对PM2.5排放清单进行空间精细化,一方面要选取满足条件的静风期污染物,另一方面该静风期需要具有一定的代表性,即反映一定时间跨度内实验区本地源排放的空间分布情况。因此进一步选取了2016年11月15日19：00的静风期污染物作为空间分配依据,主要原因是：① 满足基本规律,即有利气象条件（风向为东风,风速大于3 m/s,且持续数小时）PM2.5迅速下降,静风期（风速小于1.5~2.0 m/s）PM2.5浓度逐渐累积;② 该日期、时刻具有一定代表性。结合图3排放清单的时间分配权重可知,2016-11-15为星期二,静风时刻为19:00,各类污染源排放权重较高,代表了实验区的排放源高污染水平阶段。基于该日期和时刻的静风期污染物可以基本反映一定时间跨度内的本地源排放的空间分布总体情况。
图3 排放清单时间分配权重（周分配、小时分配）[27,28]

Fig. 3 Time allocation weights of the emission inventory （weekly allocation, hourly allocation）[27,28]

2.2.3 PM2.5排放清单时空精细化方法
大尺度排放清单在数值模拟前应经过网格化转换、空间、时间及化学物种分配等处理过程。排放清单空间精细化即利用权重参数,将大尺度区域污染源排放量分配到城市或更小尺度中[9]。已有研究中面积插值法的基本原理是不同污染源排放应根据类型特征采用差异化的空间分配因子。不同于复杂的传统面积插值法,本文直接利用静风期PM2.5分配大尺度清单的PM2.5总排放量。
卫星遥感反演的PM2.5是综合污染的最终结果,包括其区域传输的二次影响。因此,本文提出静风期污染物的概念,避开了大气区域输送问题,本地污染源排放空间特征反映显著。选取高分辨率PM2.5数据集中的静风期PM2.5作为空间分配参数。同时对比传统面积插值法：利用2015年1 km的GDP空间化栅格数据[21]分配电力源和工业源PM2.5排放量;利用2015年1 km的人口密度栅格数据[22]分配居民源PM2.5排放量;移动源PM2.5排放量分配基于2017版矢量路网数据[23],利用道路面积[24]进行分配。农业源PM2.5排放量由2015年1 km土地利用类型数据[25]分配。空间分配权重计算[26]由下式得出：
F i = N i / N sum
E i = F i / E sum
式中：i表示网格序数; F i表示第i个网格空间分配的权重值; E i表示第i个网格中分配到的污染排放量,单位为t; N i表示第i个网格的空间分配参数; N sum为空间分配指标的总和; E sum为污染排放总量,单位为t。
采用主要典型排放源的周分配参数[27]和小时分配参数[28]确定各行业时间排放分配因子（图3）。按照生产生活规律,设定农业、交通及工业源的周分配比重基本保持一致,居民源在非工作日排放比重上升,电力源周末大幅下降;工厂通常为不间断工作状态,设定工业及电力源小时分配比重基本一致,居民、交通及农业源白天比重高于夜晚。化学物种采用CB05、Aero6的物种分配谱。
2.2.4 WRF-CMAQ空气质量模型
WRF三层网格嵌套：D01河北省地区,范围650 km×850 km,分辨率25 km;D02京津唐地区,范围350 km×325 km,分辨率5 km;D03唐山市,范围165 km×175 km,分辨率1 km。垂直层数17层。模型初始资料和边界条件采用NCEP提供的FNL再分析逐日资料,空间分辨率为1°×1°,时间分辨率为6 h;地形资料来自USGS（U.S. Geological Survey）的30 s全球地形数据。CMAQ采用CB05化学机制和AER06气溶胶机制。

3 研究区概况与数据来源

3.1 实验区概况

唐山市地处河北省东部,117°31′ E—119°19′ E,38°55′ N—40°28′ N,南临渤海,西邻京津,总面积13 472 km2。依托区位、资源、政策等优势,形成钢铁、装备、能源等支柱产业。空气质量排名长期位居全国重点城市倒数。至2016年底,研究区域内设有12个省控站,均匀分布于各区县;6个国控站,集中于主城区（图4）。
图4 实验区唐山市及国控、省控空气监测站点分布

Fig. 4 Experimental area Tangshan and distribution of national and provincial air observational stations

3.2 数据来源

本文基于Wei等[29]发布的ChinaHighPM2.5[18]建立了高时空分辨率PM2.5数据集。ChinaHighPM2.5整合了MODIS MCD19A2 1 km分辨率AOD产品、气象数据、排放数据以及其他辅助数据（表1）,利用改进的时空-极端随机树STET（Space-time Extremely Randomized Trees）模型[30]训练生成,目前可提供中国历史逐日（2013—2020）近地表PM2.5数据。MCD19A2产品由多角度大气校正算法MAIAC的气溶胶算法反演而成,C6版本。图5显示ChinaHighPM2.5数据集为每日、1 km分辨率,受天气及反演算法的影响,数据存在部分孔洞空白区。经Wei等[29]验证,该数据集较好地估计了2018年全国范围内的PM2.5日浓度水平,R2为0.89,RMSE为10.35 µg/m3;本研究验证了2016年唐山市范围内的PM2.5日浓度水平,R2为0.81,RMSE为31.78 µg/m3。因此,该数据集对于本文小尺度城市的大气环境研究具有参考意义。
表1 ChinaHighPM2.5数据资料及来源[29]

Tab. 1 Data sources in ChinaHighPM2.5[29]

数据集 数据产品 空间分辨率 时间分辨率 数据来源 数据年份
PM2.5 PM2.5 — 时 CNEMC 2013—2020
AOD AOD 1 km 日 MCD19A2 2013—2020
气象 BLH/PRE/ET/RH 0.125° 3 h ERA-Interim 2013—2020
TEM/SP/WS/WD 6 h
土地
利用		 NDVI 500 m 月 MOD13A3 2013—2020
土地利用覆盖 年 MCD12Q1
地形 DEM/坡度/坡向/起伏 90 m — SRTM 2013—2020
排放 SO2/NOX/CO/VOC/Dust 0.25° 月 MEIC 2017
人口 NTL 500 m 月 VIIRS 2013—2020
图5 ChinaHighPM2.5数据集唐山市PM2.5日浓度数据[29] 注：为2016-11-15 数据。

Fig. 5 ChinaHighPM2.5 Dataset PM2.5 day concentration in Tangshan[29]

利用清华大学中国多尺度排放清单模型MEIC[16,17]作为大尺度PM2.5排放清单数据源。该清单提供0.25°网格化年/月PM2.5排放数据,包括电力、工业、居民、交通和农业5个部分,CB05化学机制。图6显示的MEIC清单为网格化2016年11月PM2.5排放数据。该产品多应用于大范围区域背景的大气环境研究。
图6 唐山市MEIC[16,17]清单PM2.5月排放总量（2016年11月）

Fig. 6 PM2.5 month emissions of MEIC[16,17] Inventory in Tangshan （November 2016）

4 结果及分析

4.1 逐小时高分辨率PM2.5数据集评估

我们以实验区内12个省控地面台站的逐小时PM2.5监测资料,对ChinaHighPM2.5经时空插值处理的逐小时高分辨率PM2.5数据集进行精度评价。结果显示（表2）,12个台站相应点位的遥感PM2.5信息融合数据均值与地面台站实测PM2.5均值的R2为0.94,NMB为0.02,NME为0.07,RMSE为4.64 µg/m3。这表明逐小时的PM2.5信息融合遥感数据与台站数据,其平均浓度值在24 h内的变化上趋势一致,误差较小。
表2 逐小时高分辨率遥感PM2.5融合数据精度评估与真实性检验

Tab. 2 Precision evaluation and validation on the hourly PM2.5 fusion datasets

数据集日期 R2 RMSE NME NMB
模型精度 2016-11-15 0.94 4.64 0.07 0.02
真实性检验 2017-4-22 0.96 2.03 0.04 0.01
2017-5-5 0.98 28.66 0.17 -0.17
同时,为了进一步检验PM2.5数据填补融合方法的普适性,我们开展了遥感数据集的真实性检验。采用2017年4月22日、2017年5月5日（图2）的高时空分辨率PM2.5数据集,分别与相应时间的12个省控站的逐小时监测均值进行相关性计算。结果表明（表2）,2017年4月22日,R2为0.96,NMB为0.01,NME为0.04,RMSE为2.03 µg/m3;2017年5月5日,R2为0.98,NMB为-0.17,NME为0.17,RMSE为28.66 µg/m3。
模型精度评价以及真实性检验结果表明,该数据集与监测值按时间序列显著相关,通过构建高时空分辨率PM2.5信息融合数据的方法可用来估算小时级的PM2.5空间分布情况,这为进一步遴选静风期污染物数据提供了支撑。

4.2 PM2.5排放清单空间特征分析

MEIC清单提供了5种污染源的PM2.5网格化排放数据。PM2.5污染是不同类型人为源排放的综合结果。因此,已有研究的基本原理是根据差异化特征参数（图7（a）—图7（d））将各污染源的PM2.5排放量分配到网格中（图7（e）—图7（h））。本文提出的静风期污染物法是对PM2.5总排放量进行的1 km×1 km空间分配,分配结果见图8（a）;各类差异化参数叠加起来的空间分配结果见图8（b）。
图7 唐山市各类特征参数的空间分布及各类污染源的PM2.5排放量空间分配

Fig. 7 Spatial distribution of characteristic parameters and Spatial distribution of PM2.5 emissions from various sources in Tangshan emission inventory

图8 基于静风期污染物方法和面积插值法的PM2.5总排放量空间权重分布

Fig. 8 Spatial weight distribution of PM2.5 total emissions based on the pollutant method of the quiescent period and area interpolation method

（1） 各类污染源PM2.5排放空间分配基本原理
工业及电力源：钢铁、水泥、焦化、发电、玻璃等工业及电力行业是PM2.5污染的重要贡献源。图7（a）与图7（e）对比可见：污染高值区域与企业的空间集聚布局基本吻合,其中,丰润区、古冶区、路北区污染企业分布较多,其他地区同样有零星污染企业集聚。基于GDP分配工业及电力源排放量可基本反映工业及电力行业的PM2.5污染空间排放特征。移动源：以城市道路等级及宽度确定移动源PM2.5排放量权重：将道路划分为四级（图7（b））,包括（一）高速公路、（二）主要道路（国道、省道）、（三）二级道路（城市快速路、县道）和（四）其他道路（村镇道路）。设定不同等级道路宽度,根据道路面积[24]确定权重。移动源排放量空间分配结果（图7（f））充分反映了交通路网分布及其承载量的空间特征。居民源：居民源PM2.5排放量空间分配（图7（g））以人口密度（图7（c））为根据,居民餐饮是造成污染的主要原因,因此人口聚集区域（路南区、路北区、古冶区）的污染排放水平较高。农业源：农业源排放量分配（图7（h））反映了耕地的空间分布特征（图7（d））,农田施肥和秸秆焚烧是农业氨气等污染物排放的主要原因。
（2）基于静风期污染物法的PM2.5总排放量空间分配结果
静风期前后实验区人为排放源的地理分布特征为城市中心区路网密集,人口聚集,重化工业企业集聚于城市郊区和乡镇。由图8（a）静风期污染物法的PM2.5空间分配结果与图8（b）各类源分配后的叠加结果可知,两者均反映了城市中心区（路南区、路北区、开平区、古冶区）的本地PM2.5排放量高于城市周边地区;城市郊区和乡镇的PM2.5存在聚集性排放;城市北部郊区及南部临海区域的PM2.5排放较低,空气质量水平高于主城区。
总体来看,基于静风期污染物方法建立的PM2.5空间精细化分布较为合理,与不同人为源排放的叠加结果吻合度较高,污染区域覆盖度更高,具有较强的动态性。该方法分配的PM2.5精细化排放清单,将PM2.5源排放汇总为“一张图”,较传统空间分配指标更加简便、更具时间波动性、空间精确性。以“自上而下”的遥感技术实时、直观且最大化地反映了本地PM2.5的空间排放特征,为下一步空气质量模拟提供了精细化的污染源空间排放数据。

4.3 CMAQ模拟真实性检验

利用有利气象条件后的静风期污染物,将大尺度0.25°×0.25°的PM2.5排放清单分配至1 km×1 km,通过WRF-CMAQ模型系统对实验区进行模拟,以检验该空间分配方法的有效性。WRF-CMAQ模拟过程包含了不同物种间的反应与转化[12]。因此,输入模型的源清单不仅包含PM2.5,还涉及到其他污染物,如SO2、NOX、CO、PM10、NH3、VOC等。上述污染物均采用传统面积插值法进行空间分配处理,从而提高模型的模拟精度。模拟时间为2016年11月15日—21日,PM2.5模拟结果与地面监测数据对比可知,模式较好地模拟了PM2.5的时间变化趋势,但PM2.5模拟值普遍偏小,总体处于低估水平,尤其城市重污染时段PM2.5高值模拟效果不够明显。可能原因：一方面是模型对于高污染事件较多的冬季时期的污染物峰值的模拟能力不足;另一方面是与污染源排放和区域背景场的污染物浓度被低估有关[31],这与大多数学者研究结论一致[9]。因此,引入修正补偿系数订正模拟低值[32]。修正后2种方法的PM2.5模拟值与地面站PM2.5监测值的对比结果见图9。静风期污染物方法与面积插值法均较好地反映了PM2.5的时间变化趋势和浓度水平。
图9 PM2.5的CMAQ模拟值与地面监测值随时间变化对比

Fig. 9 Comparison of PM2.5 in CMAQ simulation with ground observational values over time

模拟2016年11月17日逐小时PM2.5,以实验区地面站PM2.5监测值评估CMAQ模拟结果,同时对比传统面积插值法。模拟效果评估如表3所示,基于遥感静风期PM2.5法的模拟结果较面积插值法的精度有所提高。NME降低7%,NMB降低10%,RMSE降低1.54 µg/m3,R2提高11%。NMB和NME均值小于50%,说明模式模拟结果表现较好[9]。其中,模拟效果较好的5个地面站点：曹妃甸新立小学、古冶区政府、乐亭县综合职校、滦南县县政府、迁安一中,R2大于0.7;迁西环保局、玉田县政府、遵化环保局站点的R2表现差,一方面可能与该站的空气质量监测水平、所处的气象条件、地理位置等因素有关,另一方面与模型的系统性误差、源清单的不确定性有关。唐山市冬季开始供暖,大气污染严重,模拟结果在12个站点均出现低估,因此引入了补偿系数对模拟结果进行了订正处理[32]。修正后的CMAQ模拟PM2.5小时浓度与地面监测值相关性较高,较好地反映了污染物的时间变化趋势和空间分布情况。因此,本文提出的基于静风期污染物的排放清单空间精细化方法针对缺乏自下而上、全面而详实的实测清单的小尺度城市或地区的大气环境研究、空气治理决策制定具有一定参考价值。
表3 CMAQ模式PM2.5模拟效果评估

Tab. 3 Evaluation of PM2.5 simulation in CMAQ

地面站 NMB NME RMSE R2
传统面积
插值		 静风期
污染物		 传统面积
插值		 静风期
污染物		 传统面积
插值		 静风期
污染物		 传统面积
插值		 静风期
污染物
曹妃甸新立小学 -0.27 0.37 0.43 0.37 32.41 46.40 0.61 0.81
丰南区政府 -0.52 0.25 0.63 0.30 72.73 44.63 0.03 0.56
丰润区政府 -0.09 0.09 0.22 0.16 28.85 26.32 0.18 0.32
古冶区政府 -0.20 0.12 0.22 0.16 27.31 26.38 0.83 0.73
开平监测站 -0.27 0.14 0.44 0.29 52.21 47.09 0.82 0.67
乐亭县综合职校 -0.21 0.28 0.44 0.28 34.97 32.57 0.65 0.87
滦南县县政府 -0.04 0.20 0.37 0.22 38.53 29.21 0.53 0.88
滦县第一中学 -0.09 0.13 0.18 0.22 22.84 42.15 0.60 0.32
迁安一中 -0.83 0.33 0.83 0.33 64.74 44.81 0.51 0.77
迁西环保局 0.16 -0.20 0.32 0.36 128.45 129.46 0.00 0.00
玉田县政府 0.20 -0.16 0.24 0.23 45.98 37.15 0.04 0.22
遵化环保局 0.01 -0.63 0.01 0.63 34.40 58.83 0.18 0.16
平均 -0.18 0.08 0.36 0.29 48.62 47.08 0.42 0.53

5 讨论

已有不少学者将GIS技术应用于大尺度排放清单的空间分配研究,并就不同分辨率的精细化结果开展了深入探讨。一般是利用不同的特征参数（GDP、路网、人口等）对排放清单各类污染源进行差异化空间分配。如杨柳林等[11]通过建立人口格局分配法、路网车流分配法、航道占比分配法、火点监测分配法等,将珠三角地区的各类污染源排放量分配到3 km×3 km的空间网格中。分配结果表明高排放污染源沿珠江口呈半环带状结构分布。也有学者提出了新的空间分配指标,如王堃等[9]利用高德地图的城市设施兴趣点（POI）数据在北京市开展MEIC清单的空间精细化分配及PM2.5模型模拟工作。其中,商务住宅POI和农林牧渔POI数据点分别对应居民和农业源,道路周边交通设施POI对应交通源。3 km×3 km的PM2.5模拟结果表明NMB较直接面积插值降低40%左右,NME降低10%左右;1 km×1 km的模拟结果NMB降低10%左右,NME降低20%左右。证明了POI数据在与社会生产生活密切关联的污染源的空间分配方面具备一定潜力。现阶段各种空间分配方法的精度主要取决于所选的特征参数及排放清单的准确性[31]。本文使用的是自上而下的公开AOD数据,空间分辨率为1 km,反演的ChinaHighPM2.5数据经时空填补融合处理后,可以应用于静风期污染物的遴选工作。在目前无法获得更高精度、更具普适性的特征参数的情况下,基于静风期PM2.5开展的1 km×1 km PM2.5模拟工作较传统插值方法的NME降低7%,NMB降低10%,R2提高11%,基本能够满足与实验区类似的小尺度城市地区的PM2.5排放清单空间精细化要求。本文提出的方法在模拟精度方面还存在一些差距,但在目前小尺度城市或地区普遍缺乏实测数据的情况下,基于遥感的静风期污染物方法在本地源排放规律探索和城市污染模拟预测方面具有较高的应用价值。
在实际应用中,区别于其他特征参数更新较慢、时间分辨率较低等问题,遥感技术具备时间波动性和空间精确性,且数据范围广、易获取,能够实时地获取趋近于研究时段的静风期污染物数据,从而有效降低排放清单空间分配过程的不确定性。但目前设定的静风期遴选条件过高,在实际筛选过程中有一定的难度,且未考虑湿度、温度、气压等气象条件的综合影响。因此,随着遥感数据愈加丰富,时间、空间分辨率的不断提高,结合更加高频次的地面监测手段,可以获得更多的静风期污染物数据,为更加准确地反映城市等小尺度局地PM2.5污染源排放提供了可能。下一步研究中,可以在遥感数据时空分辨率的提高以及静风期遴选方面,完善技术流程,进一步提高该方法的精度。

6 结论

本文提出有利气象条件下的静风期污染物概念,探讨利用卫星遥感技术构建大气污染排放清单的空间精细化方法,并采用WRF-CMAQ模型系统模拟城市尺度PM2.5的污染扩散过程,验证该方法的有效性。研究结果表明：
（1）PM2.5数据填补融合方法能够将ChinahighPM2.5日浓度数据集插值为逐小时1 km分辨率的PM2.5数据集。与地面站监测资料对比R2为0.94,RMSE为4.64 µg/m3,NMB为0.02,NME为0.07,相关性显著。这为筛选静风期污染数据奠定了基础。
（2）本文提出了静风期污染物的概念,总结了有利气象条件之后的静风期的特征和筛选方法：基于唐山市合理风向和风速（有利气象条件：东风,地面10 m高度风速大于3 m/s,其他风向持续数小时,且具有较大的风力5~10 m/s;不利气象条件：风速小于1.5~2.0 m/s）遴选的静风期污染物能极大降低跨区域传输的影响,更好地反映实时的本地源排放的空间分布特征,较传统空间分配指标更具时效性、空间精确性,降低了排放清单的不确定性,为PM2.5排放清单的空间精细化提供了有力支撑。
（3）基于WRF-CMAQ模拟方法,利用地面监测PM2.5数据,进行了PM2.5排放清单空间精细化结果的真实性检验。结果表明：该方法的模拟结果较传统面积插值法的精度有所提高,NME降低7%,NMB降低10%,RMSE降低1.54 µg/m3,R2提高11%。模拟结果趋近于真实污染扩散情况。该方法针对缺乏详实清单地区的PM2.5污染研究和科学治理决策的制定与实施具有良好的应用价值。
本文尝试性地将遥感技术应用于排放清单空间精细化工作,通过台站逐小时监测数据与高精度PM2.5遥感监测数据的信息融合为捕捉本地源排放时空分布特征提供了重要支撑;引入了有利气象条件后的静风期污染物的概念,实时、直观地呈现本地污染源的空间排放特征,集成了遥感、台站数据的综合优势,有效约束了大尺度排放清单的不确定性。在未来的研究中,综合利用传统自下而上的方法和自上而下基于有利气象条件后的静风期污染物遥感监测数据的方法,二者相互借鉴和补充,能够共同支撑和验证复杂的清单编制工作。

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