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Journal of Geo-information Science >

2021 , Vol. 23 >Issue 7: 1221 - 1230

DOI: https://doi.org/10.12082/dqxxkx.2021.200367

Spatio-temporal Features and the Association of Ground-level PM2.5 Concentration and Its Emission in China

  • FENG Ziyu , 1, 2, 3 ,
  • SHI Runhe , 1, 2, 3, 4, 5, *
Expand
  • 1. Key Laboratory of Geographic Information Science, Ministry of Education, East China Normal University, Shanghai 200241, China
  • 2. School of Geographic Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China
  • 3. Joint Laboratory for Environmental Remote Sensing and Data Assimilation, East China Normal University, Shanghai 200241, China
  • 4. Joint Research Institute of Resources and Environment, East China Normal University, Shanghai 200062, China
  • 5. Chongming Ecological Research Institute, East China Normal University, Shanghai 202162, China
* SHI Runhe, E-mail:

Received date: 2020-07-13

  Request revised date: 2020-09-16

  Online published: 2021-09-25

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Fold

Abstract

PM2.5 is one of the major air pollutants that threaten human health. A large number of studies have focused on the monitoring of ground-level PM2.5 concentration and its spatio-temporal distribution, but there is currently a lack of research on the correlation between PM2.5 emissions and ground-level PM2.5 concentration. Based on the ground-level PM2.5 concentration grid data and PM2.5 emission grid data from 2000 to 2014 in China, a long-term sequence analysis method was used to analyze and compare the spatio-temporal changes of PM2.5 concentration and PM2.5 emissions from qualitative and quantitative perspectives in this study. Furthermore, combined with standard deviational ellipse analysis and trend analysis, the spatio-temporal variations of ground-level PM2.5 concentration and PM2.5 emissions and their correlation were analyzed. The results show that the spatial distributions of ground-level PM2.5 concentration and PM2.5 emissions were generally consistent, with dense populated areas concentrated in the east of the Hu Huanyong Line. However, there was still a situation of "low emission and high pollution" in parts of southern and central China. This was due to factors such as atmospheric transmission, topographical cumulative effect, and the conversion of PM2.5 concentration by precursors (SO2, CO, NO2, etc.). Temporally, there was a dynamic time difference between PM2.5 concentration and emissions, and the change of PM2.5 concentration was more obvious. The proportion of land area higher than 35 μg/m3 increased by 14.26% from 2000 to 2007, and decreased by 2.84% from 2007 to 2014. From the standard deviational ellipse analysis, the PM2.5 concentration ellipse and the emission ellipse were consistent with the distribution of population and economy in terms of the coverage area and azimuth, with the former having a larger area and a longer axis close to the east-west direction. There was a difference of about 17° between PM2.5 concentration ellipse and emission ellipse due to natural source pollution in the west and the diffusion of pollutants in the atmosphere. And the center positions of the two ellipses showed a clear trajectory and legacy characteristics over time. In addition, affected by factors such as meteorological parameters and point source emissions, the variations of PM2.5 concentration and the emission were not completely consistent in the east of the Hu Huanyong line. In some areas, the emission trend was decreasing while the concentration trend was increasing. Revealing the complex spatio-temporal correlation between PM2.5 concentration and the emissions in China can help formulate scientific prevention and control measures according to local conditions and effectively improve air quality.

Key words： PM2.5 concentration; PM2.5 emission; time series; space distribution; standard deviational ellipse; trend analysis; association analysis; air pollution

Cite this article

FENG Ziyu , SHI Runhe . Spatio-temporal Features and the Association of Ground-level PM2.5 Concentration and Its Emission in China[J]. Journal of Geo-information Science, 2021 , 23(7) : 1221 -1230 . DOI: 10.12082/dqxxkx.2021.200367

1 引言

随着城市化扩张和经济结构变化导致PM2.5排放量进一步增加[1],空气污染日趋严重。PM2.5可吸附大量有毒有害物质,深入人体呼吸系统[2],并造成重大的健康风险[3,4,5]。
PM2.5浓度是研究人群暴露的基础数据[6,7,8],虽然其与PM2.5排放有因果关系,但二者在时间和空间上的关联仍存在诸多复杂性。揭示PM2.5浓度的空间分布特征及其随时间的变化状况是当前环境研究的热点,众多学者运用卫星遥感或地面监测数据开展了中国PM2.5浓度的时空分析[9,10,11],并在此基础上研究其驱动力和影响因素[12,13,14]。标准差椭圆法和趋势分析法广泛应用于PM2.5浓度的时空分析研究中。Peng等[15]利用该方法研究了1999—2011年中国PM2.5的时空分布特征;Shi等[16]利用该方法研究了1999—2014年南亚和东南亚地区PM2.5的时空分布特征;Cao等[17]则利用该方法比较了2000—2015年发达国家和发展中国家PM2.5浓度的时空变化。但是,该方法在PM2.5排放数据的时空特征研究上鲜有应用。
PM2.5排放研究主要集中在化学成分和排放特征分析[18,19,20]、减排潜力估算[21,22]、排放清单编制预 测[23,24]等方面。Liu等[25]编制了河南省2012年排放清单,在此基础上研究了河南省大气污染的时空变异性;卢德彬等[26]通过对PM2.5影响因素研究,认为我国PM2.5浓度受西部自然源和东部人为源排放共同驱动;周曙东等[27]通过京津冀PM2.5日数据利用多项式分布滞后模型（PDLs）估计大气污染物的滞后期。
PM2.5在大气中的扩散迁移转化受地形、气象条件和大气化学过程等复杂影响,加之我国幅员辽阔,各地自然条件和社会经济条件存在显著差异,导致部分地区甚至出现“高排放低污染”和“低排放高污染”现象,对地方政府减排政策评价产生困扰。但是,目前将PM2.5排放与PM2.5浓度进行时空对比研究较少[28]。鉴于近年数据尚无法获取,本文通过对比研究2000—2014年我国PM2.5近地面浓度和PM2.5排放的时空分布特征,揭示二者在空间上和时间上的复杂关联特点,为相关防控政策制定及评价提供参考。

2 数据来源与研究方法

2.1 数据来源

2.1.1 PM2.5近地面浓度数据
本文使用的PM2.5近地面浓度数据（ https://sedac.ciesin.columbia.edu/data/set/sdei-global-annual-gwr-pm2-5-modis-misr-seawifs-aod）来自NASA的社会经济数据和应用中心（SEDAC）发布的数据集[29]。该数据集核心步骤是运用GOES-Chem化学传输模式建立局地气溶胶模型和气溶胶的垂直廓线,然后运用这些模式廓线将MODIS、MISR、SeaWiFS共3种卫星遥感反演的气溶胶光学厚度产品（柱浓度）转换成近地面PM2.5浓度,并运用全球地基站点PM2.5观测数据对其结果进行验证,形成了分辨率为0.01°×0.01°的全球近地面PM2.5格网数据。该格网数据因部分地区常年被云和积雪覆盖而缺乏合适的遥感影像,因此存在一些缺失值,需要在使用前进一步处理。本文选用覆盖我国的2000—2014年近地面PM2.5浓度数据,缺失值约占总数据量的1.98%,主要分布在青藏高原和部分西北地区,使用卷积滤波对缺失值进行了填补。为了与PM2.5排放数据进行关联分析,将该数据重采样至0.1°×0.1°。
2.1.2 PM2.5排放数据
本文使用的PM2.5排放数据（ http://inventory.pku.edu.cn/download/download.html）来自北京大学研究组制作的多种大气污染物排放清单[31,32,33]。该清单采用自底向上的方法编制了全球空间分辨率为0.1°×0.1°,自1960—2014年的主要污染物月排放量。本文选用的我国PM2.5排放数据考虑了交通排放[31]、工业排放[31]、能源生产、农业排放、森林火灾、住宅商业排放6个方面来源。其中,与农业废弃物燃烧,森林火灾有关的年内变化直接从全球火灾排放数据库（GFED）获得[32];通过时空替代方法[33]计算住宅每月的（或每日）燃料消耗量,从而计算出单个污染物的每月排放量;中国的农村居民能源消耗数据是根据2012年全国范围的调查和全国燃油称重运动。为了与近地面PM2.5浓度进行对比,本文选取了2000—2014年PM2.5总排放量的月数据,并合成为逐年数据。

2.2 研究方法

2.2.1 标准差椭圆法
标准差椭圆（Standard Deviational Ellipse）又称为方向分布分析（Directional Distribution）,是一种分析空间要素方向分布的空间分析方法,能够反映空间要素的总体主导分布方向和各个方向的离散度,一个标准差椭圆内部区域包含了该空间要素总量的68%。本研究通过绘制2000—2014年逐年近地面PM2.5浓度和PM2.5排放量的标准差椭圆,并围绕以下参数对二者进行比较分析：
（1）椭圆圆心：
SD E x = ∑ i = 1 n ( x i - X ¯ ) 2 n
SD E y = ∑ i = 1 n ( y i - Y ¯ ) 2 n
式中：xi和yi是PM2.5i的坐标; X ¯ 和 Y ¯ 表示PM2.5的加权平均中心。
（2）方位角α（取正北方为0°,顺时针旋转到长轴的角度）：
tan α = A + B C
A = ∑ i = 1 n x ˜ i 2 - ∑ i = 1 n y ˜ i 2
B = ∑ i = 1 n x ˜ i 2 - ∑ i = 1 n y ˜ i 2 2 + 4 ( ∑ i = 1 n x ˜ i y ˜ i ) 2
C = 2 ∑ i = 1 n x ˜ i y ˜ i
式中： x ˜ i 和 y ˜ i 是平均中心与xi和yi坐标的差。
（3）沿X轴（长轴）、Y轴（短轴）方向的标准差：
σ x = 2 ∑ i = 1 n ( x ˜ i cos - y ˜ i sin ) 2 n
σ y = 2 ∑ i = 1 n ( x ˜ i sin + y ˜ i cos ) 2 n
2.2.2 趋势分析法
趋势分析法是时空动态分析中常用的一种研究年际变化特征的方法。本研究利用该方法对2000—2014年近地面PM2.5浓度和排放量的变化趋势进行定量分析,对比二者变化趋势在空间上的关联性。趋势指标Trend的计算公式如式（9）所示。
Trend = T × ∑ t = 1 T t × P M 2.5 t - ∑ t = 1 T t ∑ t = 1 T P M 2.5 t T × ∑ t = 1 T t 2 - ∑ t = 1 T t 2
式中：PM2.5t是某格点第t年的PM2.5浓度或排放量;T是时间跨度（本文为15）;t是年序（本文为1~15）。
为了展示PM2.5浓度和排放时间序列变化的空间分布状况,参照前人研究[15,16,17],对Trend指标按表1进行阈值划分,得到A、B、C、D、E共5个类别,分别代表明显增加、略有增加、稳定、略有减少和明显减少5种趋势特征。
表1 PM2.5浓度和排放趋势分析的阈值划分

Tab. 1 Threshold division of PM2.5 concentration and emission trend analysis

类型
标识 		PM2.5浓度
Trend的阈值 		PM2.5排放
Trend的阈值 		趋势分析说明
A (1.0, ∞) (96 000, +∞) 总体上呈明显增加
B (0.3, 1.0] (24 000, 96 000] 略有增加或先减后增
C (-0.3, 0.3] (-24 000, 24 000] 总体上呈较为稳定
D (-1.0, -0.3] (-96 000, -24 000] 略有减少或先增后减
E (-∞, -1.0] (-∞, -96 000] 总体上呈明显减少

2.3 技术路线

本文技术路线如图1所示。
图1 技术路线

Fig. 1 Technology Roadmap

3 结果与分析

3.1 PM2.5近地面浓度和排放量的时空分布特征比较

2000—2014年中国PM2.5近地面浓度和PM2.5排放的空间分布如图2所示（因篇幅原因仅展示2000、2007和2014年）。其中,PM2.5近地面浓度参照世界卫生组织（WHO）的标准划分成4个级别,其阈值分别为10、15、25、35 μg/m3,分别对应WHO的AQG指导线和IT-3、IT-2、IT-1 3个中间目标线;PM2.5排放量划分阈值分别为10、50、200、350 kg/cm2。
图2 2000、2007、2014年PM2.5近地面浓度（左）和排放（右）时空分布

注：该图基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS(2019)1697号的标准地图制作,底图无修改。由于数据 获取困难,本研究不包括香港、台湾和澳门。

Fig. 2 Spatio-temporal distribution of PM2.5 ground-level concentration (left) and the emission (right) in 2000, 2007 and 2014

从空间格局上看,PM2.5高浓度和高排放基本都集中在黑河-腾冲线（胡焕庸线）以东,尤其是淮河流域、川渝地区、京津冀、长江三角洲、珠江三角洲等地,二者具有较好的一致性。这些区域经济发达,人口密集,PM2.5排放量高,同时空气污染问题也尤为突出,基本呈现高排放高污染,低排放低污染的关联特征。但由于点源排放和大气的扩散作用,排放量在相邻格网上经常会出现突变,空间上的连续渐变特征不及近地面浓度。此外,由于大气传输、地形累积效应以及PM2.5浓度受前体物（SO2、CO、NO2等）转化影响,在华南和华中部分地区存在低排放高污染的情况,在2007年尤为明显,因此,制定PM2.5浓度相关防控政策,建议除控制PM2.5排放以外,也应控制SO2、CO、NO2等气体的排放。
从时间序列上看,对比PM2.5排放与浓度的各等级占比面积时间序列（图3）,PM2.5浓度从2000—2007年呈现迅速上升趋势,大于25 μg/m3占比国土面积逐年增加,高于IT-1目标线的国土面积占比增加了14.26%,介于IT-2至IT-1目标线的国土面积占比增加了5.13%。受益于国家治理空气污染力度的加强和相关政策的落实,2007—2014年的PM2.5浓度开始趋稳并在部分地区有下降趋势,大于25 μg/m3占比国土面积减少,高于IT-1目标线的国土面积占比减少了2.84%,介于IT-2至IT-1目标线的国土面积占比略增加了0.46%。而PM2.5排放量则总体上较稳定,大于4200 kg/cm2的国土面积占比十五年来略有增加,与浓度在时间序列上的变化趋势并不一致。这些年来我国人口持续增加,城市化快速发展,经济保持高速增长,对污染物排放的巨大需求无显著变化,而污染物浓度在后期呈现出下降趋势,主要得益于环保措施的落实和环保技术的进步。
图3 各等级PM2.5浓度和排放占比面积趋势

Fig. 3 Trend of PM2.5 concentration and the emission proportion area of each grade

3.2 基于标准差椭圆的PM2.5近地面浓度与排放量时空关联分析

通过绘制2000—2014年中国PM2.5浓度和排放量的标准差椭圆,可直观反映二者在空间上的聚集特征及其随时间的变化。如图4所示,各年PM2.5排放量的标准差椭圆（蓝色,下文简称“排放椭圆”）均包含于PM2.5浓度的标准差椭圆（红色,下文简称“浓度椭圆”）,二者的椭圆中心相差不远,且长轴均呈现不同程度的西南-东北方向,反映出二者具有较好的空间一致性。由于PM2.5排放主要来源于人类活动,因此排放椭圆覆盖的国土面积绝大多数在黑河-腾冲线（胡焕庸线）以东。而浓度椭圆覆盖国土面积则有约23%在该线以西,这与西部自然源污染以及污染物在大气中的扩散有关,尤其是污染物的远距离输送,造成近地面浓度与排放出现不一致。因此,考虑PM2.5浓度污染的扩散,建议政府在控制排放源的同时,应从全国性角度,加大污染治理范围。
图4 PM2.5近地面浓度和排放平均中心和标准差椭圆时间序列

注：红色椭圆表示PM2.5近地面浓度标准差椭圆,蓝色椭圆表示PM2.5排放标准差椭圆该图基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS(2019)1697号的标准地图制作,底图无修改。由于数据获取困难,本研究不包括香港、台湾和澳门。

Fig. 4 Time series of mean center and standard deviational ellipse of PM2.5 ground-level concentration and the emission

表2和表3分别罗列了2000—2014年每2年浓度椭圆与排放椭圆的形态参数指标。比较发现,浓度椭圆和排放椭圆的覆盖国土面积在15年均呈现出先降后升的趋势,并均在2006年达到覆盖国土面积的最小值（图5）。结果表明,2006年以后中国PM2.5浓度和排放椭圆面积增加,尤其2008年浓度椭圆面积迅速增加,反映出原有PM2.5高污染地区环境质量得到了明显改善,分析认为与北京奥运会前期加大空气污染治理有密切关系。
表2 PM2.5近地面浓度标准差椭圆主要参数

Tab. 2 Main parameters of the standard deviational ellipse of PM2.5 ground-level concentration

年份 周长/km 面积/104 km2 圆心X坐标/° 圆心Y坐标/° 短轴/km 长轴/km 方位角/°
2000 83.61 507.80 111.09 35.43 991 1631 79.34
2002 83.84 502.36 110.60 35.02 964 1658 82.30
2004 83.22 502.63 110.62 34.38 985 1625 82.54
2006 80.73 472.52 110.97 34.71 953 1578 81.00
2008 82.81 498.74 111.21 34.72 984 1614 79.53
2010 81.88 482.50 111.27 34.81 954 1610 79.45
2012 82.05 490.03 110.92 34.54 976 1598 79.23
2014 82.57 494.23 111.39 34.73 975 1614 77.81
表3 PM2.5排放标准差椭圆主要参数

Tab. 3 Main parameters of the standard deviational ellipse of PM2.5 emission

年份 周长/km 面积/104 km2 圆心X坐标/° 圆心Y坐标/° 短轴/km 长轴/km 方位角/°
2000 65.90 324.25 113.28 34.33 826 1250 63.30
2002 65.05 316.31 113.20 34.22 817 1233 66.33
2004 64.98 315.32 113.51 34.22 814 1233 62.12
2006 62.71 295.04 113.72 34.34 794 1183 61.13
2008 63.12 300.15 113.73 34.22 806 1185 62.75
2010 64.54 312.21 113.39 34.14 815 1219 65.24
2012 65.16 318.28 113.37 34.28 823 1231 66.73
2014 66.01 325.92 113.52 34.49 830 1250 65.95
图5 PM2.5浓度椭圆面积和排放椭圆归一化面积趋势

Fig. 5 Trend of normalized area of PM2.5concentration ellipse and the emission ellipse

从椭圆中心的位置变化来看（图4(b)）,PM2.5浓度椭圆和排放椭圆的中心位置在这15年间均大致呈现西南方-东北方-西南方-东北方的偏移,但在偏移发生的年份上有所区别,表明PM2.5浓度受PM2.5排放的影响存在滞后性和延时性,但浓度和排放变化方向具有空间一致性。
2000—2014年中国PM2.5浓度椭圆和排放椭圆的方位角变化不大,范围分别是79.23°—82.54°和61.13°—66.33°。可见,15年来PM2.5浓度和排放椭圆的长轴在空间上均呈现西南-东北方向。这主要与我国PM2.5污染的空间格局有关,即西北、西南低,而长江三角洲、珠江三角洲、京津冀、川渝等人口和经济密集地区则PM2.5浓度和排放均较高;2个椭圆在方位角上存在约17°的差异,反映出排放椭圆主要受人类活动影响,与人口和经济的分布吻合度高,更接近胡焕庸线的斜率,而浓度椭圆则还受到大气扩散、气象条件的综合影响。
综上,通过比较PM2.5浓度椭圆和排放椭圆各参数指标,反映出二者一方面存在总体上的时空一致性,但在椭圆面积、方位角等方面也呈现出差异性。

3.3 基于趋势分析的PM2.5近地面浓度与排放量时空关联分析

以表3中的各参数为阈值对2000—2014年中国PM2.5浓度和排放趋势进行时空关联分析,结果如图6所示。从总体来看,PM2.5浓度在胡焕庸线以西基本处于C类,表明15年间呈现较为稳定的变化趋势。在胡焕庸线以东则基本为A类和B类,15年间呈现不同程度的增加趋势。而对排放而言,由于点源排放和大气的扩散作用,PM2.5排放在胡焕庸线以西仍有部分格点的变化趋势为A类和B类,这些格点主要集中在西部地区的主要城市,包括克拉玛依、石河子、乌鲁木齐、库尔勒、嘉峪关、西宁、兰州、金昌、日喀则、拉萨等,因此,考虑到我国PM2.5浓度增长趋势的区域性差异,政府仍需要对这些西部城市进行持续关注和治理。PM2.5排放在胡焕庸线以东除存在与PM2.5浓度对应的A类和B类以外,同时存在D类和E类,即不同程度的降低,这与加强重点排放源治理有关,通过“关停并转”和加强环保设施投入,使得部分格点和重点厂矿的PM2.5排放呈现降低趋势。可见,控制本地PM2.5排放并不一定能立即降低本地PM2.5浓度,一方面二者之间在时间上具有滞后性,另一方面大气扩散和输送带来的外来源也是不可忽视的。
图6 PM2.5近地面浓度和排放趋势变化空间分布

注：该图基于自然资源部标准地图服务网站下载的审图号为GS(2019)1697号的标准地图制作,底图无修改。由于数据获取困难,本研究不包括香港、台湾和澳门。

Fig. 6 Spatial distribution of PM2.5 ground-level concentration and the emission trends

4 结论与讨论

近地面PM2.5浓度和PM2.5排放是开展大气颗粒物监测与防控的重要基础数据,对二者时空关联特征的研究有助于科学合理开展污染治理。本文分别利用长时间序列分析法、标准差椭圆法和趋势分析法分析了2000—2014年我国近地面PM2.5浓度和PM2.5排放的时空变化特征及其关联,得到如下结论：
（1）近地面PM2.5浓度和PM2.5排放之间在空间上存在宏观一致性和局部不一致性,即总体上呈现高排放高污染,低排放低污染,但在局部地区存在不一致。这种不一致性与局地地形、气象、二次颗粒物生成等诸多复杂因素有关,在此类地区应在降低排放的同时,进一步研究其它影响因子对近地面PM2.5浓度的影响,因地制宜地采取合理防控措施。
（2）PM2.5浓度标准差椭圆和排放标准差椭圆在覆盖面积和方位角上与人口和经济分布具有较高一致性,两类椭圆中心位置随时间变化的轨迹特征也较为一致,并在时间上呈现出滞后性,说明人类活动是影响PM2.5浓度的主要因素,也是PM2.5防控的主要对象。
（3）趋势度指标反映出我国PM2.5浓度变化与排放变化的趋势一致,但在时间上存在先后。胡焕庸线东侧地区的PM2.5浓度在15年来主要呈增加趋势,而PM2.5排放则有增有减,反映出各地减排工作已经或正在落实中,但近地面PM2.5浓度的降低还有一定时间滞后。
综上可见,PM2.5近地面浓度与PM2.5排放之间的时空关联具有宏观一致性和局部差异性,排放措施的落实和评价应考虑地域差异,加强区域联防联控。受研究数据限制,本文研究的时间跨度为2000—2014年,主要从时空统计角度分析了PM2.5浓度和PM2.5排放之间的关联关系,未对其关联机制开展研究。随着相关数据的更新和机理模型的发展,将来可开展进一步研究。

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